CoSbS1-xSex系副钙钛石导热系数的大幅度降低和热电性能的提高

自160多年前bequerel等人发表了基于p型cu2s和n型cu-ni-zn合金的30 leg teg概念验证的实现以来，热电发电机（teg）已经达到了相当高的技术成熟度（trl）。然而，尽管这一早期发展，这种可再生能源的仍然很小。造成这种情况的主要原因是（i）三甘醇的低效率，（ii）制造成本，以及（iii）所基于的热电材料的成本。解决后一个问题的一个办法是寻找新的碲材料，基于非关键元素，是以矿物的形式自然存在。四面体是这类新材料的原型，它最近被证明具有很高的te性能。
【成果介绍】
为了降低热电半导体cosbs的热导率，我们有意在其结构中引入原子无序。密度泛函理论（dft）的计算结果表明，由于点缺陷的形成能较低，用硒取代硫在实验上很容易实现。因此，具有0≤x≤1的cosbs1−xsex复合物通过固相反应合成了。在linseis的lsr-3装置上，在340k～733k氦气氛下测量了电阻率和seebeck系数。除了预期的半导电的副钙钛矿相外，我们还观察到了半金属钙钛矿相的出现，这在实验上是从未报道过的。这种交叉施肥的理论和实验方法使我们能够降低50%的热传导率的副钙钛石，因此达到zt = 0.62在730k。这使得这个全新的cosbs1−xsex合金在热电应用中的进一步优化和潜在应用是非常有吸引力的。
【图文导读】
图1：cosbs1-xsex的温度相图。理论上的考虑表明存在混溶间隙。单相区由低合金浓度下的cosbs1-xsex（pbca合金）和高合金浓度下的cosbs1-xsex（pnm21合金）组成。
图2：cosbs1-xsex合金室温x射线衍射图。x在0到1之间变化。仅显示相对强度大于10%的峰。
图3：作为名义硒含量函数的相对单位细胞体积v/v0的演变。
图4：te掺杂cosbs1-xsex的电子输运性质（a）塞贝克系数，（b）电导率，（c）功率因数，作为x和测量温度的函数。
图5：掺碲cosbs1-xsex的热输运性质（a）晶格热导率与温度的函数关系，（b）总热导率的电子贡献与温度的函数关系。
图6：掺碲cosbs1-xsex的zt与x和测量温度的函数关系
图7：相对参数a/a0、b/b0、c/c0和v/v0随温度的变化（a）副钙钛铁矿，（b）钙钛铁矿。
【结论】
结果表明，硫硒合金化是降低cosbs-cosbse体系总导热系数的有效方法。这种合金化可能在硫系位置上引起重要的原子无序，进而导致有效的声子散射机制。另一方面，由于s和se是等电子的，这种合金化对电子输运性质的影响很小，除了sesb n掺杂点缺陷的出现外。通过这种方法，我们可以提高约35%的热电性能（zt），这表明这类化合物具有很强的发展潜力。最后，我们要强调的是，这项研究清楚地说明了理论计算和实验测量之间的交叉作用如何能够增加对复杂材料系统的理解，并加速识别和优化与专用应用相关的化合物。

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